Light sensing devices traditionally made from crystalline or amorphous silicon, operating at the visible and near-infrared wavelengths, have led to a multibillion-dollar annual market. However, silicon faces various limitations including weak detection at long wavelengths (insufficient beyond 1.1 µm) with a cut-off at short wavelengths (in the ultraviolet) and small-area applications. On the other hand, solution-processed semiconductor nanocrystals (NCs), also known as colloidal quantum dots, offer large-area light sensing platforms with strong absorption cross-section. In this thesis we propose and demonstrate a new class of large-area, semi-transparent, light-sensitive nanocrystal skin (LS-NS) devices intended for large-surface applications including smart transparent windows and light-sensitive glass facades of smart buildings. These LS-NS platforms, which are fabricated over areas up to many tens of cm2 using spray-coating and several cm-squares using dip-coating, are operated on the basis of photogenerated potential buildup, as opposed to conventional charge collection. The close interaction of the monolayer NCs of the LS-NS with the top interfacing metal contact results in highly sensitive photodetection in the absence of external bias, while the bottom side is isolated using a high dielectric spacing layer. In operation, electron-hole pairs created in the NCs of the LS-NS are disassociated and separated at the NC monolayer - metal interface due to the difference in the workfunctions. As a result, the proposed LS-NS platforms perform as highly sensitive photosensors, despite using a single NC monolayer, which makes the device semi-transparent and reduces the noise generation. Furthermore, because of the band gap tunability, it is possible to construct cascaded NC layers with a designed band gap gradient where the NC diameters monotonically change. Here we present the first account of exciton funneling in an active device, which leads to significant performance improvement in the device. We show highly photosensitive NC skins employing the exciton funneling across the multiple layers of NC film. To further enhance the device photosensitivity performance, we demonstrate embedding plasmonic nanoparticles into the light-sensitive skins of the NCs. In addition, we exhibit the LS-NS device sensitivity enhancement utilizing the device architecture of semi-transparent tandem skins, the addition of TiO2 layer for increased charge carrier dissociation, and the phenomenon of multiexciton generation in infrared NCs. With fully sealed NC monolayers, LS-NS is found to be highly stable under ambient conditions, promising for low-cost large-area UV/visible sensing in windows and facades of smart buildings. We believe the findings presented in this thesis have significant implications for the future design of photosensing platforms and for moving toward next generation large-surface light-sensing platforms.

Günümüzde kristal veya amorf tabanlı silikondan yapılan ışığa duyarlı aygıtlar en çok kullanılan ışık sensörleridir. Bu aygıtlar görünür ve kızılötesi bölgelerinde çalışırlar ve yıllık birkaç milyar dolarlık bir markete sahiptirler. Fakat silikonun sınırlı malzeme özellikleriden dolayı, ışığa duyarlı aygıtlarda zayıf hassasiyete (kızılötesinde ve morötesinde) sahip olmaktadır ve üretim teknikleri sebebiyle bu aygıtlar sadece ufak alanlarda üretilebilmektedirler. Alternatif olarak, yarı iletken nanokristaller, aynı zamanda kolloidal kuvantum noktacıkları olarak da bilinirler, farklı ve üstün özellikleri ile son yıllarda ışığa duyarlı aygıtlar için ön plana çıkmış yenilikçi malzemelerdir. Bu tip nanokristaller solüsyon bazlı üretime ve işlemeye uygundurlar ve kuvvetli optik soğurmaya sahiptirler. Bu tezde yeni bir tip ışık sensörü olarak, büyük alanlı, yarı-geçirgen ve ışığa duyarlı nanokristal yüzeyleri tasarlıdık ve geliştirdik. Bu tip nanokristal yüzeyler (kısaltma olarak LS-NS?i kullanıyoruz) akıllı camlar ve akıllı bina cepheleri gibi geniş alanlı uygulamalara uygundur. LS-NS?ler onlarca cm2 büyüklüğündeki alanlara sprey kaplması yöntemi ile, birkaç cm2 büyüklüğündeki yüzeylere ise daldırmalı kaplama yöntemi ile kaplanabilir ve üretilebilir. LS-NS?lerin çalışma prensibi ışık ile elektriksel gerilim yaratımına dayanmaktadır ve bu klasik fotosensörlerin fotoakım yaratımı prensibinden farklıdır. LS-NS genel olarak paralel tabakalı kondansatöre benzemektedir. Üst metal katmanın altında tek bir nanokristal katmanı içerir. Alt iletken kısım ise optik geçirgendir ve nanokristal katmanında dielektrik sabiti yüksek bir yalıtkan ile ayrılmıştır. Nanokristal katmanının üst metal ile etkileşimi sayesinde dışarıdan bir gerilimi uygulamaksızın yüksek ışık hassasiyeti elde edilir. Işık ile nanokristallerin içinde oluşturuluan elektron-deşik çiftleri metal-nanokristal arayüzeyinde farklı metal ve nanokristalin farklı elektonegativiteleri sebebiyle bir birinden kopar ve ayrışır ve bu ayrışma potansiyel fark, olarak ölçülebilir. LS-NS platformu tek bir nanokristal katmanı içermesine rağmen yüksek hassasiyette ışık duyarlılığına sahiptir, ayrıca yarı-geçirgen yapılabilir ve gürültü seviyesi azaltılabilir. Nanokristallerin ışıma dalga boylarının kolayca ayarlanabilir olması ile basamaklı yapıda nanokristal içeren dizaynlar yapılmasına olanak sağlamıştır. Bu sayede ışık ile oluşturulan elektron-deşik çiftleri yüksek enerjili nanokristallerden düşük enerjili nanokristallere doğru verimli şekilde aktarılabilmiştir. Bu tip eksiton taşınımı ilk defa aktif bir aygıtta bu tezde kullanıldı. Bu sayede eksiton taşınımını kullanan çok katmanlı nanokristal yapıları ile hassasiyeti artırılımış LS-NS?leri gösterdik. Aygıtların hassasiyetini daha da artırmak için plasmonik nanoparçacıkların katkılandırıldığı LS-NS?ler tasarladık. Yanı sıra yarı-geçirgen LS-NS?lerin ardarda dizilmesi ile birleşik aygıt yapıları ürettik, bunlara titanyum oksit katmanı ekleyerek yük ayrışımını artırılması sağldık. Ayrıca çoklu eksiton yaratımı prensibi ile kızılötesire hassas nanokristaller kullanarak verimlilik artışı gösteridik. LS-NS?ler tamamen izole edildiklerinden ortam koşullarından etkilenmediklerini ve karalı oldukları gördük. Tüm bu özellikler, LS-NSleri ucuz, geniş alanlı ve ışık tayfına duyarlı (morötesi, görünür ve kızılötesi) ışık sensörleri yapmaktadır ve bu özellikleri onları akıllı camlarda ve akıllı bina cepheleri gibi alanlar için uygun yapmaktadır. Bu tezde gösterilen nanokristal tabanlı ışığa hassas yüzeyler gelecekteki ileri nesil ışık duyarlı platformlar için gelecek vaadetmektedir.